ACS Catal.:3N调制丙烷脱氢单原子催化剂筛选

发布网友 发布时间：2024-08-20 22:47

我来回答

共1个回答

热心网友 时间：2024-08-28 14:27

华东理工大学王海丰团队在《ACS Catalysis》上揭示了3N调制的丙烷脱氢单原子催化剂筛选的研究进展。这项研究关注于直接丙烷脱氢（PDH）过程中，利用石墨烯内的3N配位过渡金属单原子催化剂（TM1-N3/C），它们具有开放的配位结构和可调的C-H活化性能。

研究人员通过维也纳从头算模拟包（VASP）进行计算，采用平面波基组和PAW赝势进行自旋极化密度泛函理论（DFT）模拟，设置450 eV的截断能，并运用GGA的PBE泛函处理电子交换关联效应。他们构建了12.3Å×12.3Å×15Å的晶胞模型，通过2×2×1 K点网格处理石墨烯周期性，使用约束优化和CI-NEB方法探寻过渡态结构，设定力的收敛标准为0.05 eVÅ–1。

结果显示，TM1-N3/C催化剂的稳定性在PDH中至关重要。在900K高温下，只有Sc、Ti、Y、Zr、La和Hf六种早期TMs的催化剂能保持动力学和热力学稳定性（图1c）。反应机制分析显示，C-H键的活化困难，解吸过程则相对容易（图2和3）。

在活性趋势上，Zr1-N3/C和Hf1-N3/C催化剂表现出较高的性能，但在33.86 m3 mol–1 s–1的实验条件下，由于传质限制，它们的活性接近Sc1-N3/C和Ti1-N3/C（图4）。Ti1-N3/C催化剂表现出高度的C3H6选择性，生成的CH4和C2H4需要较高的能垒（图5）。

总的来说，这项研究发现3N配位的低配位单原子催化剂在PDH中展现出优越性能，尤其以Ti、Zr、Hf组成的TM1-N3/C催化剂具有潜在应用价值。未来，这项工作为通过优化单原子催化剂结构提高丙烷脱氢的效率提供了新的思路。

热心网友 时间：2024-08-29 03:21

华东理工大学王海丰团队在《ACS Catalysis》上揭示了3N调制的丙烷脱氢单原子催化剂筛选的研究进展。这项研究关注于直接丙烷脱氢（PDH）过程中，利用石墨烯内的3N配位过渡金属单原子催化剂（TM1-N3/C），它们具有开放的配位结构和可调的C-H活化性能。

研究人员通过维也纳从头算模拟包（VASP）进行计算，采用平面波基组和PAW赝势进行自旋极化密度泛函理论（DFT）模拟，设置450 eV的截断能，并运用GGA的PBE泛函处理电子交换关联效应。他们构建了12.3Å×12.3Å×15Å的晶胞模型，通过2×2×1 K点网格处理石墨烯周期性，使用约束优化和CI-NEB方法探寻过渡态结构，设定力的收敛标准为0.05 eVÅ–1。

结果显示，TM1-N3/C催化剂的稳定性在PDH中至关重要。在900K高温下，只有Sc、Ti、Y、Zr、La和Hf六种早期TMs的催化剂能保持动力学和热力学稳定性（图1c）。反应机制分析显示，C-H键的活化困难，解吸过程则相对容易（图2和3）。

在活性趋势上，Zr1-N3/C和Hf1-N3/C催化剂表现出较高的性能，但在33.86 m3 mol–1 s–1的实验条件下，由于传质限制，它们的活性接近Sc1-N3/C和Ti1-N3/C（图4）。Ti1-N3/C催化剂表现出高度的C3H6选择性，生成的CH4和C2H4需要较高的能垒（图5）。

总的来说，这项研究发现3N配位的低配位单原子催化剂在PDH中展现出优越性能，尤其以Ti、Zr、Hf组成的TM1-N3/C催化剂具有潜在应用价值。未来，这项工作为通过优化单原子催化剂结构提高丙烷脱氢的效率提供了新的思路。